肖圍教授課題組在《Chemical Engineering Journal》上報道多功能聚矽氧烷包覆LiNi0.83Co0.11Mn0.06O2正極材料同時提升材料結構和界面穩定性的新策略

内容簡述：

      近日，《化學工程雜志》(Chem Eng J)發表了永利6774app手机版官网肖圍教授課題組最新研究成果，報道了多功能聚矽氧烷(MPS)包覆LiNi_0.83Co_0.11Mn_0.06O₂(NCM83)正極材料保證結構穩定性的同時提升界面穩定性的新策略。

論文題目為“Revealing the origin of enhanced structural stability for nickel-rich LiNi_0.83Co_0.11Mn_0.06O₂  cathodes in situ modified with multifunctional polysiloxane”，碩士研究生劉程錦為論文第一作者，肖圍教授為論文通訊作者。

LiNi_xCo_yMn_1-x-yO₂ (0.6≤x<1, NCM)高鎳三元正極材料憑借低制備成本、高理論容量被認為是極具潛力的下一代锂離子電池正極材料。然而，商業化應用受限于不穩定的結構及電極與電解質界面。利用氧化物、磷酸鹽、氟化物及含锂化合物等對NCM正極材料表面進行修飾已被證明是一種有效改性措施。然而，無機包覆材料不足以緩解NCM正極在循環過程中産生的各向異性的應力應變，且多數包覆材料并不能從根本上解決HF侵蝕的問題。因此，優化正極材料與電解液之間的界面穩定性仍具有挑戰性。

基于此，肖圍教授課題組提出以正矽酸四乙酯(TEOS)為原料，乙醇為溶劑，通過TEOS水解縮聚反應在NCM83正極材料表面均勻包覆多功能MPS保護層。結果表明，MPS保護層緊密包覆在NCM83材料表面，當TEOS的添加量為2 mol%時，包覆層厚度約為7 nm，該複合正極表現出優異的電化學循環穩定性，在25 °C和1.0 C條件下，經曆150次循環後容量保持率高達81.8 %；即使在60 °C和1.0 C條件下，經曆200次循環後容量保持率仍有78.7 %。TEOS改性過程不僅減少了材料表面的痕量水，從根本上減少HF的生成，而且顯著降低了NCM83表面殘锂含量，減少了正極與電解液之間的副反應。此外，MPS作為物理保護層一定程度上減少了NCM83被HF侵蝕的可能性。更重要的是，柔性MPS層有利于緩解NCM83在循環過程中産生的各向異性應力應變，減少了微裂紋的産生。同時，MPS抑制了電池在循環過程中的氣體釋放，提升了電池的安全性。因此，多功能MPS包覆改性策略對于同時提升锂離子電池富鎳正極的結構完整性與界面穩定性具有重要的指導意義。

       該研究工作得到了國家自然科學基金、湖北省傑出青年基金、荊州市科技計劃、湖北省青年拔尖人才培養計劃等項目的支持。

圖文摘要：

文章鍊接：https://doi.org/10.1016/j.cej.2024.152078